2012年出演爱情惊悚片《诡爱》担任男一号苏阳并演唱主题曲《蔷薇恋誓》；这也是成毅首次担任男主角；同年出演好莱坞华裔导演迟少艾执导的青春纯爱系电影《原谅我，来不及爱你》中担纲男一号刘小诚。
2013年在孙周执导的微电影《爱·漂移》中担当男一号小毅并在蒋家骏导演的电视剧《风雷急》中担任的男一号李沛均；同年联合王宝强、小沈阳、杜汶泽等主演电影《非法操作》。
2014年，由韩国导演执导的湖南卫视周播轻喜剧《懂小姐》于2月28开机，成毅担任该剧的并列男一号。
2014年，参演悬疑推理电影《女生宿舍》，在片中担当男主角。
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